FGOの回答詳細

殺生院キアラは攻撃時騎・術・殺・秤に対して1.5倍の有利関係の為キアラをメインアタッカーに据える場合クラススキルによる高倍率のクリティカルを狙わない限り騎→術→殺→騎、讐→秤の2倍の有利を上回るのは難しいです。
その為パーティ全体で星を出しつつキアラに攻撃させる編成が必要となります。
その為出来るだけキアラの攻撃回数を増やす場合キアラ自身が星を出すか、他のサーヴァントがスキルで供給する必要があります。
前者の場合星4のギルガメッシュ(キャスター)の王の帰還によるスター発生率UPによりキアラでも自身で星をある程度出せる上魔杖の支配者によるArtsUPも出来好相性です。
低レアだと星3のカエサルの扇動でデメリットはありますがスター発生率を上げつつクリティカル威力を更に上げることが出来ます。
他に星2のシェイクスピアは国王一座でスター発生率UPのバフを掛けることが出来、エンチャントにより瞬間火力の増強も出来ます。
後者のスキルで直接スターを供給する場合星4のマリー(キャスター)の向日葵のきらめきにより供給でき、本人の無敵スキルの関係で安定してスターを供給し続けることが出来る上、宝具の回復がキアラの女神変生による回復量UPのバフに噛み合いつつクリティカル威力を引き上げてくれるので非常に好相性です。またオーバーチャージでクリティカル威力が更に上がる為、女神変生を使うターンにキアラの宝具→マリーの宝具で宝具チェインすると大きくHPを回復しつつクリティカル威力を大幅に上げることが出来ます。
低レアだとスターを1ターンで最大50個供給出来るアマデウスが一番のオススメです。

キアラはクリティカル以外にも千里眼(獣)の弱体耐性DOWNや女神変生の各種バフも非常に優秀です。
弱体耐性DOWNを活かす場合低レアだと星2の弁慶や星1のマタ・ハリと噛み合います。

他にキアラの属性は混沌・悪・女性であり星5の新宿のアーチャーの邪智のカリスマや星4エリザベート・バートリー(槍)の嗜虐のカリスマの恩恵を受けられます。(新宿のアーチャーはスター吸収率が非常に高いため運用には注意)

他にもキアラと相性のいるサーヴァントは沢山居ると思いますが自分が使ったことのある組み合わせはこれくらいなので色々な組み合わせを試してみてください。